Kastro, betekent letterlijk "het kasteel". Het dorp ligt ten noordoosten van Limenaria richting het centrum van het eiland Thassos. Het dorp is gebouwd op een hoogte van 450 m boven zeeniveau, en omdat het in de bergen ligt, kan het niet vanaf de kust worden gezien. Dit was doelbewuste politiek in het verleden en door de eeuwen heen, om dorpen en hun inwoners te beschermen tegen plunderingen door de piraten van de Middellandse Zee.
De naam Kastro is afgeleid van de ruïnes van een kasteel dat er ooit stond. Jacob Gatelluzzi uit Genoa, aan wie de Byzantijnse keizer Emanuel II Palaiologus in 1414 de eilanden Thassos en Lesbos in de Noord-Egeïsche Zee gaf, bouwde het kasteel op de bergtop. Hier vindt u nu het huidige Kastro. De familie Gattilussi regeerde Thassos gedurende 40 jaar. Als bewijs hiervan zijn de drie plaquettes op een muur van de kerk van St. Athanasios.
Het dorp was al heel lang verlaten. De oorspronkelijke bewoners hadden het dorp verlaten om aan de kust van het eiland te werken. Velen van hen gingen naar de vlakkere gebieden waar ze hun land konden bewerken en voor hun olijfbomen zorgen. Anderen gingen in de mijnen bij Limenaria werken om mineralen op te graven. Dit werk genereerde natuurlijk een beter inkomen voor hen en dat leidde tot een betere levensstandaard.
Meer recentelijk zijn veel van de oude huizen gerenoveerd en worden ze gebruikt als zomervakantiehuizen, of door Grieken wanneer ze komen voor een bezoek in het weekend. Vooral in de winter is het een slaperig dorp. Het dorp komt echter opnieuw tot leven op 18 januari om de heilige dag van St. Athanasios, de patroonheilige van het dorp, te vieren. Een hele week lang gaan veel inwoners van het eiland Thassos naar Kastro om te feesten, waarbij eten, drinken, muziek en dans op het programma staan om de naamdag van de heilige te vieren.
Het is gemakkelijk om vanuit Limenaria naar het dorp Kastro te komen, met de auto bent u er in zo'n 35 minuten. Als u meer energie heeft, kunt u lopen vanuit Limenaria of Theologos. Tijdens deze aangename wandeling kunt u genieten van flora en fauna. De wandeling duurt tussen twee of drie uur, afhankelijk van uw conditie. Als u besluit te rijden, is het beter om te gaan met een auto met vierwielaandrijving of een auto met een hoge wielbasis, de wegen zijn niet echt geweldig aangelegd en uw auto zou gemakkelijk kunnen beschadigen.